1801–1804 гг. Арним вместе с братом для завершения образования предпринимает путешествие по Европе и навещает во Франкфурте своего друга Брентано, где знакомится с его сестрой Беттиной, ставшей через девять лет супругой писателя. Друзья предпринимают совместное путешествие по Рейну, наслаждаются природой, слушают песни рыбаков и крестьян. После путешествия между ними завязывается интенсивная переписка, в письмах обсуждаются планы организации и издательства для просвещения народа и популяризации народного искусства. Эти планы были удачно реализованы: изданный совместно трехтомный сборник народных песен «Волшебный рог мальчика» (1805— 1808) принес им непреходящую славу. Сборник играл не менее важную роль, чем знаменитые сказки братьев Гримм, на протяжении более полувека он оказывал воздействие на развитие немецкой лирики и вдохновлял композиторов. В 1809 г. Арним возвращается в Берлин, вступает в наследство, оставленное бабушкой, в 1811 г. он женится на Беттине Брентано.
Арним был приверженцем старого и с неодобрением смотрел на умеренно-либеральные реформы. Ему был чужд индивидуализм йенских романтиков, он мечтал о приобщении личности к интересам феодального государства, которое представлял себе как всеобщее, народное. Генрих Гейне подметил пристрастие Арнима к изображению разрушения, многие герои писателя страдают под властью иррациональных страстей.
Самая известная повесть Арнима «Изабелла Египетская, первая юношеская любовь императора Карла V», 1811 г. Действие разворачивается в XVI веке, в эпоху Реформации и великой крестьянской войны, это излюбленная Арнимом эпоха, когда немецкий феодализм находился в кризисе, из которого позднее вышел.
В произведении автор использовал несколько народных преданий: 1) проклятье над цыганским племенем, которому запрещено вернуться в Египет, так как оно не оказало гостеприимства богоматери с Иисусом; 2) поверье об альрауне, корнечеловечке, добываемом ночью под виселицей, он указывает местонахождение клада и находит золото; 3) еврейское предание о Големе, глиняном человеке, страшном в своей разрушительной силе, если он освободится из-под власти своего создателя; 4) мрачная немецкая сказка о неприкаянном покойнике, полусгнившем богаче Медвежьей Шкуре, который в наказание за жадность и на том свете охраняет свои сокровища.
Главные герои повести – историческое лицо – будущий император Карл V – и вымышленный персонаж – цыганка Белла. Композиция подчинена цели – объяснить сущность характера Карла и причины его неудачного правления. Большая часть повести посвящена истории первой любви героя, финал конспективно изображает конец его жизни, в которой не было высоких целей и свершений, так как он отрекся от них.
Белла предстает как существо одинокое, ведь именно она должна снять древнее проклятие со своего народа. Согласно предсказанию, Белла должна родить ребенка от великого властителя, это дитя освободит ее народ. Все отношения героини
