Паскаль был одержим наукой. Он утверждал, что в явлениях природы надо искать не нечто таинственное и чудесное, а простые и понятные разуму законы, поскольку в мире царят простые законы.
Параллельно с физикой Паскаль все глубже и глубже изучает труды и взгляды янсенистов, отличавшиеся от официального учения католической церкви. Согласно этому учению, в жизни человека существуют два основных препятствия на пути к Богу – стремление к земным похотям и забавам (удовольствиям) и стремление познать весь мир со всеми его тайнами (любопытство). Одно препятствие – телесное, другое – духовное. Паскаль неожиданно для себя осознает, что увлечение наукой может являться той самой духовной страстью, мешающей познать предельную основу, истину, каковой является Бог. Эта мысль приводит его в ужас и отчаяние. Мыслитель впадает в глубокий религиозный кризис.
Блез Паскаль, прекрасно знакомый как с теологией, так и с точными науками, пытается провести фундаментальное различие между двумя истинами: веры и научного познания. Он радикально выступает против стремления многих теологов своего времени поставить естествознание в зависимость от теологии, считая, что религия и наука – это два пути: первый основан на вере, подтверждаемой авторитетом Библии, второй – на разуме и критическом мышлении, подкрепленном опытом. Религия и наука, согласно Паскалю, должны дополнять друг друга и находиться в гармонии между собой.
Тем не менее он радикально пересматривает свои взгляды и решает прекратить занятия наукой, занимавшей его ум, чтобы посвятить жизнь познанию Бога. В это время младшая сестра философа уходит в монастырь. Он часто приезжает к ней, и они подолгу беседуют о Боге. Паскаль переживает тяжелейший кризис, ощущая его как отсутствие полноты Бога. Именно этот кризис и мотивы личного религиозного поиска будут звучать почти в каждом фрагменте его главного произведения – «Мысли». В 1654 году Паскаль поселяется вблизи монастыря и начинает вести уединенную, вдали от общественных собраний и увеселительных мероприятий, жизнь. Он создает оригинальное религиозное произведение «Мемориал», а с 1655 года живет как отшельник и аскет возле монастыря Пор-Рояль – обители, являвшейся в то время главной цитаделью янсенизма во Франции.
Последние годы жизни мыслителя сопровождались репрессиями против этого религиозного течения. Они начались в 1653 году при папе Иннокентии X, объявившем ересью 5 тезисов из трактата епископа Янсения «Августин». В 1656 году Паскаль в качестве ответа на реакцию против янсенизма публикует свое первое «Письмо к провинциалу». В 1657 году «Письма» попадают под церковный вердикт. Католическая церковь вносит их в список запрещенных книг и публично сжигает. В 1658 году Паскаль пишет свои последние работы – «Искусство убеждать» и «О геометрическом уме».
В 1659 году состояние здоровья мыслителя резко ухудшается, Паскаль страдает частыми обмороками и потерей сил. С 1660 года он живет у своей сестры Жильберты, где и умирает в возрасте 39 лет.
