Синод Константинопольского Патриархата избрал его епископом Христианопольским, викарием Австралийской архиепископии. Однако его служение в лоне Константинопольской Церкви продлилось недолго, и в апреле 2002 года епископ Серафим вернулся в юрисдикцию Элладской Православной Церкви, где был определен в Пирейскую митрополию на должность проповедника и главного архиерейского наместника. В 2005 году владыка был назначен Генеральным секретарем Священного Синода Элладской Православной Церкви, а 28 февраля 2006 года избран митрополитом Пирейским.
Широкую известность в церковной среде – как в Греции, так и за ее пределами – митрополит Серафим получил благодаря многочисленным статьям, книгам, выступлениям и проповедям в защиту чистоты православной веры, священных канонов и святоотеческого наследия. Во многих публикациях владыки – юриста по образованию и многолетнего работника церковных судов – проявилось его глубокое знание канонического права, умение просто, доступно и аргументированно отстаивать свою позицию. В этой связи его работы, посвященные украинскому вопросу, заслуживают особого внимания.
Константинопольский Патриархат начал решительное вмешательство в дела Украины в апреле 2018 года. Вскоре после визита на Фанар президента Украины П. А. Порошенко и его встречи с патриархом Варфоломеем Священный Синод этой Церкви опубликовал коммюнике, в котором сообщалось, что «Вселенский Патриархат… обстоятельно изучил вопрос церковной ситуации на Украине, как изучал его и на предыдущих синодальных заседаниях, принял обращение от украинских церковных и политических лиц, представляющих миллионы православных украинцев, о даровании автокефалии православным верующим Украины – и принял решение войти в тесное общение с другими братскими Православными Церквами для оповещения и координации». Важно отметить, что упомянутые в коммюнике так называемые церковные лица в действительности были представителями украинского раскола и не имели отношения к канонической Украинской Православной Церкви, которая также не уполномочивала государственные власти страны на переговоры по теме автокефалии.
В последующие несколько месяцев делегация Константинопольского Патриархата посетила Предстоятелей большинства Поместных Православных Церквей, в том числе Архиепископа Афинского Иеронима, для переговоров по украинскому вопросу. В то же время на Фанар была направлена официальная делегация Украинской Православной Церкви в составе четырех митрополитов, которые сообщили патриарху Варфоломею об обеспокоенности канонической Церкви слухами о возможности одностороннего предоставления автокефалии и скорой легализации украинского раскола. Наконец, 31 августа в Стамбул для встречи с Предстоятелем Константинопольской Церкви специально прибыл Патриарх Московский и всея Руси Кирилл, просивший своего собрата не предпринимать непоправимых действий на Украине.
Однако уже через неделю Константинополь внезапно перешел от декларации неканонических намерений к их реализации.
